粉煤灰是指燃煤電廠中磨細(xì)煤粉在鍋爐中燃燒后的副產(chǎn)品，由于其自身含有大量的Si、Al元素，常被同來合成沸石。沸石是一族架狀構(gòu)造的含水鋁硅酸鹽礦物，由于其分子內(nèi)部含有許多小孔，常被用來篩分不同直徑大小的分子，所以沸石又稱作分子篩。本論文采用兩步法、加堿煅燒法水熱合成沸石，重點(diǎn)研究不同方法的工藝過程及合成不同沸石的工藝條件。利用滴定法、XRD、SEM等分析測試手段探討了在各制備工藝中各因素對(duì)所合成沸石的影響，并由此提出了新的合成沸石的工藝。
　　 首先，利用滴定方法研究了粉煤灰中的Si、Al在堿液中的溶出規(guī)律。研究表明:不同的溶解溫度、時(shí)間、NaOH溶液濃度對(duì)粉煤灰中的無定形SiO2溶解量有著顯著影響，而對(duì)Al2O3的溶解量則影響較小。溶解液中的Si在70℃下、4M NaOH、溶解2h下含量達(dá)到最高，相應(yīng)Si的溶解率達(dá)到26.32％，而在此條件下Al的溶解率則為5.22％。
　　 其次，采用兩步法水熱合成了單一四面體結(jié)構(gòu)的NaA沸石。根據(jù)研究得出了最佳晶化條件為:2.5M的NaOH溶液，晶化溫度100℃，晶化時(shí)間4h。在上述條件下，粉煤灰Si的利用率為21.57％，Al的利用率為4.44％，所合成的NaA沸石的陽離子(NH4+)吸附容量(CEC)為4.3mmol/g。
　　 在采用加堿煅燒法水熱合成沸石時(shí)，研究了煅燒工藝參數(shù)對(duì)粉煤灰活化的影響規(guī)律，結(jié)果顯示優(yōu)化的煅燒參數(shù)為:煅燒溫度875℃、煅燒時(shí)間1.5h、灰堿比為1∶0.87，通過活化后粉煤灰形成霞石(NaAlSiO4)和硅酸鈉(Na2SiO3)。
　　 對(duì)活化后粉煤灰分別采用堿溶、酸溶的方法將霞石和硅酸鈉溶解，并采用水熱合成沸石。通過研究得到了較優(yōu)的堿溶的條件為:溫度100℃、時(shí)間0.5h、液固比30mL/g、3M NaOH濃度。在上述堿溶條件下，Si、Al溶解率分別為25.12％、8.9％。在液固比為20∶1(mL/g)、鹽酸濃度為10％的條件下將加減煅燒活化產(chǎn)物可以將煅燒活化后粉煤灰中的NaAlSiO4和Na2SiO3全部溶解成SiO32-和AlO2-。
　　 在優(yōu)化的水熱合成條件下，采用堿溶結(jié)合水熱合成法制備得到了單一的NaA沸石。在酸溶條件下，不同晶化條件下得到了NaA和NaY沸石。不同堿濃度下所合成NaY沸石產(chǎn)物結(jié)果表明:在95℃、晶化7h、堿液濃度1M條件下產(chǎn)物為NaY和少量NaP沸石;而堿濃度為1.5M時(shí)，產(chǎn)物為NaY和少量NaA沸石;堿濃度為2M時(shí)，產(chǎn)物中NaA沸石增加;當(dāng)堿溶液濃度為2.5M時(shí)，產(chǎn)物為NaA沸石和羥基方鈉石。上述不同濃度下產(chǎn)物的CEC值分別為3.7、3.8、4.01、3.2mmol/g。
　　 用加堿活化煅燒后的粉煤灰直接堿溶水熱合成制備出了NaP和NaA沸石。通過研究不同堿液濃度和晶化時(shí)間，得出在100℃、1M的堿液濃度下晶化24h能得到NaP沸石含量最高的產(chǎn)物，CEC值為3 mmol/g;在100℃、2M的堿濃度下，晶化4h能得到NaA沸石含量最高的產(chǎn)物，CEC值為2.6 mmol/g。此工藝簡單且 Si、Al完全利用，但最后產(chǎn)物含有霞石、Fe、Ca等雜質(zhì)。
　　 通過不同方法合成沸石工藝綜合研究，論文提出了用兩步法和加堿煅燒法混合使用的合成工藝，指明了該工藝的可行性，雖然流程復(fù)雜，但在此工藝下可節(jié)省能源，獲得更高的Si、Al利用率。
　　 
    關(guān)鍵詞：粉煤灰  水熱合成  沸石  加堿煅燒法  制備工藝