
粉煤灰合成沸石分子篩及其對鉛離子的吸附性能研究
發布時間: 2016-05-02 14:43 查看: 2895次
粉煤灰是火力發電廠煤燃燒后產生的固體廢棄物,隨著我國能源需求的不斷加大,粉煤灰的排放量與日俱增。目前,一部分粉煤灰用于水泥生產,建材制品和填充物等方面,還有很大一部分粉煤灰則是露天堆放,不僅占用了大量土地,而且造成嚴重的環境污染。因此,粉煤灰資源化利用技術的開發和應用勢在必行。
沸石分子篩具有較大的比表面積和孔容,有良好的離子交換性能和吸附性能,被廣泛應用于化學工業、石油化工和環境保護等領域。用粉煤灰合成沸石分子篩可為粉煤灰的減量化和資源化利用找到一條新途徑,同時可為廢水處理提供了一種高效廉價的吸附劑,具有明顯的經濟、社會和環境效益。
本論文采用堿熔融-水熱合成法,系統研究了制備條件對粉煤灰合成4A沸石分子篩的影響,優化了工藝參數,無需外加硅鋁成分,成功合成了4A沸石分子篩,并對粉煤灰中硅鋁溶出物合成高純ZSM-5和13X沸石進行了初步研究;利用X射線衍射法(XRD)、氮吸附-脫附、紅外(IR)和掃描電子顯微鏡(SEM)對合成樣品的結構,比表面積和形貌進行了表征;最后,詳細考家了粉煤灰合成沸石樣品對鉛離子的吸附性能。
4A沸石分子篩的合成:以粉煤灰為原料,采用堿熔融-水熱法,系統研究了堿熔溫度、堿灰比、陳化時間、晶化溫度和晶化時間對合成4A分子篩的影響,并用多種技術手段對合成樣品的品質進行了表證。結果表明,無需外加硅鋁組分,通過控制合成條件,可對產品結構進行調控。當堿灰比(質量比)為1.2,堿熔溫度850℃或堿灰比(質量比)為2.8,堿熔溫度350℃時,在NaOH濃度2.14mol/L,陳化時間6 h,晶化溫度90°,晶化時間12 h的條件下,用粉煤灰均可成功合成出結晶度高且晶型完整的4A沸石分子篩,分別記為ZFA1和ZFA2。
ZSM-5和13X型沸石分子篩的合成:采用兩步法,利用粉煤灰中的硅鋁溶出物合成高純度的ZSM-5和13X型沸石分子篩,并對粉煤灰中硅鋁組分的溶出效果和合成樣品進行了表征。結果發現,當焙燒溫度為650℃,堿灰比為2.4時,粉煤灰中硅和鋁的溶出量最大,分別為158.63g/kg和62.73g/kg;然后,利用粉煤灰中硅鋁溶出物,在SiO2/Na2O為7.3(摩爾比),SiO2/Al2O3為40(摩爾比),晶化溫度180℃和晶化時間72h的條件下,合成出高純度的ZSM-5沸石;在SiO2/Na2O為1.0(摩爾比),SiO2/Al2O3為3.7(摩爾比),陳化時間5h,晶化溫度100℃,晶化時間17h的條件下,合成出高純度的13X沸石。
ZFA1沸石對鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.8,沸石用量4g/L,吸附時間20min時,初始濃度為500mg/L~700mg/L的鉛離子的去除率均可達到70%以上,吸附量達90mg/g,鉛離子的的吸附過程符合Langmuir吸附等溫式,粉煤灰沸石重復使用3次,對鉛離子的的去除率仍高達70%以上;ZSM-5對鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.39,沸石用量10g/L,吸附時間30min時,對初始濃度為40mg/L~80mg/L的鉛離子的去除率均可達到90%以上,吸附量達4mg/g,鉛離子的的吸附過程符合Langmuir吸附等溫式,吸附動力學表明,吸附過程符合準二級動力學速率方程,沸石重復使用3次,對鉛離子的的去除率仍高達92%以上;從二種沸石鉛離子吸附結果對比來看,ZFA1沸石對鉛離子的吸附具有良好的應用前景。
關鍵詞:粉煤灰 堿熔-水熱法 沸石分子篩 鉛離子 吸附性能 合成工藝
沸石分子篩具有較大的比表面積和孔容,有良好的離子交換性能和吸附性能,被廣泛應用于化學工業、石油化工和環境保護等領域。用粉煤灰合成沸石分子篩可為粉煤灰的減量化和資源化利用找到一條新途徑,同時可為廢水處理提供了一種高效廉價的吸附劑,具有明顯的經濟、社會和環境效益。
本論文采用堿熔融-水熱合成法,系統研究了制備條件對粉煤灰合成4A沸石分子篩的影響,優化了工藝參數,無需外加硅鋁成分,成功合成了4A沸石分子篩,并對粉煤灰中硅鋁溶出物合成高純ZSM-5和13X沸石進行了初步研究;利用X射線衍射法(XRD)、氮吸附-脫附、紅外(IR)和掃描電子顯微鏡(SEM)對合成樣品的結構,比表面積和形貌進行了表征;最后,詳細考家了粉煤灰合成沸石樣品對鉛離子的吸附性能。
4A沸石分子篩的合成:以粉煤灰為原料,采用堿熔融-水熱法,系統研究了堿熔溫度、堿灰比、陳化時間、晶化溫度和晶化時間對合成4A分子篩的影響,并用多種技術手段對合成樣品的品質進行了表證。結果表明,無需外加硅鋁組分,通過控制合成條件,可對產品結構進行調控。當堿灰比(質量比)為1.2,堿熔溫度850℃或堿灰比(質量比)為2.8,堿熔溫度350℃時,在NaOH濃度2.14mol/L,陳化時間6 h,晶化溫度90°,晶化時間12 h的條件下,用粉煤灰均可成功合成出結晶度高且晶型完整的4A沸石分子篩,分別記為ZFA1和ZFA2。
ZSM-5和13X型沸石分子篩的合成:采用兩步法,利用粉煤灰中的硅鋁溶出物合成高純度的ZSM-5和13X型沸石分子篩,并對粉煤灰中硅鋁組分的溶出效果和合成樣品進行了表征。結果發現,當焙燒溫度為650℃,堿灰比為2.4時,粉煤灰中硅和鋁的溶出量最大,分別為158.63g/kg和62.73g/kg;然后,利用粉煤灰中硅鋁溶出物,在SiO2/Na2O為7.3(摩爾比),SiO2/Al2O3為40(摩爾比),晶化溫度180℃和晶化時間72h的條件下,合成出高純度的ZSM-5沸石;在SiO2/Na2O為1.0(摩爾比),SiO2/Al2O3為3.7(摩爾比),陳化時間5h,晶化溫度100℃,晶化時間17h的條件下,合成出高純度的13X沸石。
ZFA1沸石對鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.8,沸石用量4g/L,吸附時間20min時,初始濃度為500mg/L~700mg/L的鉛離子的去除率均可達到70%以上,吸附量達90mg/g,鉛離子的的吸附過程符合Langmuir吸附等溫式,粉煤灰沸石重復使用3次,對鉛離子的的去除率仍高達70%以上;ZSM-5對鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.39,沸石用量10g/L,吸附時間30min時,對初始濃度為40mg/L~80mg/L的鉛離子的去除率均可達到90%以上,吸附量達4mg/g,鉛離子的的吸附過程符合Langmuir吸附等溫式,吸附動力學表明,吸附過程符合準二級動力學速率方程,沸石重復使用3次,對鉛離子的的去除率仍高達92%以上;從二種沸石鉛離子吸附結果對比來看,ZFA1沸石對鉛離子的吸附具有良好的應用前景。
關鍵詞:粉煤灰 堿熔-水熱法 沸石分子篩 鉛離子 吸附性能 合成工藝
張徐寧 太原理工大學
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