提出了一種以粉煤灰為載體制備的新型鐵基載氧體.采用同步熱重分析儀、小型流化床以及DFT分別研究了新型載氧體的活性與熱穩定性,發泡劑含量與反應溫度以及粉煤灰主要組分之間的協同作用對新型載氧體性能的影響.研究結果表明,新型載氧體在以CO為燃料的化學鏈系統中具有較高的活性;新型載氧體較大的孔隙率以及粉煤灰多組分間的協同作用促使850℃下發泡劑含量為10.0％(質量)的新型鐵基載氧體的最大轉化率(84.9％)比Fe2O3/Al2O3的最大轉化率(54.3％)高30％,且新型鐵基載氧體在30個循環測試中表現出良好的熱穩定性.載體制備采用的發泡劑含量以及反應溫度對新型鐵基載氧體性能影響很大,適當的發泡劑含量(約10％(質量))可提高新型載氧體性能.此外,高溫下會造成載氧體的燒結現象.最后,采用密度泛函理論(DFT)研究了粉煤灰與載氧體之間的界面作用以及協同氧化CO的電子特性.計算結果表明,粉煤灰和Fe2O3之間的界面電荷轉移使Fe2O3為電正性,促使CO在表面的相互作用,載體和活性組分之間的協同作用降低了載氧體與CO前線軌道能量差,進而促進了CO與Fe2O3的反應.
      關鍵詞：化學鏈燃燒   鐵基載氧體   粉煤灰   密度泛函理論



機標關鍵詞：粉煤灰化學 燃燒實驗機理研究 發泡劑含量 協同作用 最大轉化率 載體制備 鐵基熱穩定性 反應溫度 活性組分 性能影響  
基金項目：國家自然科學基金項目